«Навыкнув всякой премудрости духовной» и укрепившись духом, Феодорит уходит на двенадцать лет в «лопарские пустыни» в районе Колы и Кандалакши. Здесь он встречает пустынника Митрофана, который в последствие станет преподобным Трифоном Печенгским. Вместе со старцем Митрофаном пребывают они около пяти лет в подвигах поста и молитвы, готовясь к евангельской проповеди среди местных лопарских народов. Затем Митрофан (Трифон) удаляется для проповеди Евангелия в район реки Печенги, где в последствие возникнет знаменитый монастырь. Феодорит, тем временем, проповедует на берегах реки Нивы, где в 1526 году он крестит местных лопарей и строит первую церковь во имя Рождества Иоанна Предтечи. В 1532 году Феодорит просвещает верой христовой лопарей в районе рек Колы и Туломы, после чего строит здесь церкви Благовещения Пресвятой Богородицы и Святителя Николая Чудотворца.
К лету 1533 года Феодорит возвращается «во вселенную», в Великий Новгород к святителю Макарию Новгородскому. Здесь Владыка рукополагает Феодорита во иеромонахи и избирает его в свои духовники. Несколько лет Феодорит подвизается в «заволжских пустынях» Кирилло-Белозерского монастыря, где занимается созданием лопарской письменности и переводами Священных текстов на лопарский язык.
Около 1540 года, Феодорит вновь возвращается на Кольский Север. В устье реки Колы он созидает монастырь во имя Святой Троицы. В течение нескольких лет, Феодорит просвещает лопарский народ, обучает лопарей грамоте. Монастырь этот становится центром христианской проповеди в Лапландии. Около 1542 года Феодоритом было явлено чудо одновременного крещения двух тысяч лопарей с женами и детьми.
В голодном 1548-м году, в Свято-Троицком Кольском монастыре начались нестроения. Братия, не желавшая строгостей монастырского устава, на которых настаивал Феодорит, впадает в грех и изгоняет старца из обители.
Феодорит «неволей» изгнанный из района Колы, созидает новый монастырь в Кандалакше, и возглавляет его с 1548 по 1550 год. Этот монастырь в истории известен под именем «Кандалакшский, или Кокуев мужской монастырь». Повелением царя Иоанна Грозного игумен Феодорит возводится в сан архимандрита и поставляется наместником в крупный Спасо-Евфимиев монастырь в Суздале.
В 1556 году Иоанн Грозный избирает Феодорита, как знатока греческого языка и «премудрого богослова», в качестве посланника ко Вселенскому Патриарху с задачей обосновать наследование титула «царя Московского» от римских кесарей, и получить благословение на коронацию. Ответственейшее дипломатическое поручение Феодорит выполняет блестяще. Таким образом, получает официальный статус идея наследования Московским царством достоинства Византийской империи: «Москва - Третий Рим».
Последние четырнадцать лет своей жизни преподобный Феодорит вновь проводит в «лопарских пустынях», духовно окормляя крещеный им народ лопарский, и братию северных монастырей - Кандалакшского Рождества-Богородичного и Печенгского Свято-Троицкого.
Преподобный Феодорит, Кольский просветитель, сподобился завершить свой долгий и славный земной путь на месте своего пострига, в Соловецком монастыре. Девяностолетний старец был погребен близ южной стены Преображенскаго собора, о чем гласила надпись на белой могильной плите: «Лета 7079 (1571) августа 17 дня преставился раб Божий священноархимандрит Суздальский Евфимиева монастыря, священноинок Феодорит, Соловецкий постриженик».